Go raibh maith agat as cuairt a thabhairt ar Nature.com. Tá tacaíocht teoranta CSS ag an leagan brabhsálaí atá in úsáid agat. Chun an taithí is fearr a fháil, molaimid duit brabhsálaí nuashonraithe a úsáid (nó Mód Comhoiriúnachta a dhíchumasú in Internet Explorer). Idir an dá linn, chun tacaíocht leanúnach a chinntiú, cuirfimid an suíomh gan stíleanna agus JavaScript.
San obair seo, rinneadh comhdhúile rGO/nZVI a shintéisiú den chéad uair ag baint úsáide as nós imeachta simplí atá neamhdhíobhálach don chomhshaol ag baint úsáide as sliocht duille buí Sophora mar oibreán laghdaithe agus cobhsaitheoir chun cloí le prionsabail na ceimice “glas”, mar sintéis cheimiceach nach bhfuil chomh díobhálach. Baineadh úsáid as roinnt uirlisí chun sintéis rathúil na gcomhábhar a bhailíochtú, mar shampla SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR, agus poitéinseal zeta, a léiríonn monarú ilchodach rathúil. Rinneadh comparáid idir acmhainn bhaint na gcomhchodacha núíosacha agus nZVI íon ag tiúchain tosaigh éagsúla den doxycycline antaibheathach chun imscrúdú a dhéanamh ar an éifeacht sineirgisteacha idir rGO agus nZVI. Faoi choinníollacha a bhaint 25mg L-1, 25 ° C agus 0.05g, ba é an ráta a bhaint asaithe de nZVI íon ná 90%, agus shroich an ráta asaithe asaithe de doxycycline ag an ilchodach rGO/nZVI 94.6%, ag deimhniú go bhfuil nZVI agus rGO . Freagraíonn an próiseas asaithe d'ord bréagach dara agus comhaontaíonn sé go maith le múnla Freundlich a bhfuil acmhainn asaithe uasta de 31.61 mg g-1 ag 25 °C agus pH 7. Tá meicníocht réasúnta molta chun DC a bhaint. Ina theannta sin, b'ionann ath-inúsáidteacht an chomhdhéanta rGO/nZVI agus 60% tar éis sé thimthriall athghiniúna as a chéile.
Tá ganntanas uisce agus truailliú ina bhagairt thromchúiseach do gach tír anois. Le blianta beaga anuas, tá méadú tagtha ar thruailliú uisce, go háirithe truailliú antaibheathach, de bharr táirgeadh agus tomhaltas méadaithe le linn na paindéime COVID-191,2,3. Dá bhrí sin, is tasc práinneach é teicneolaíocht éifeachtach a fhorbairt chun antaibheathaigh a dhíchur i bhfuíolluisce.
Tá doxycycline (DC)4,5 ar cheann de na antaibheathaigh leathshintéiseach frithsheasmhacha ón ngrúpa tetracycline. Tuairiscíodh nach féidir iarmhair DC i screamhuisce agus uiscí dromchla a mheitibiliú, ní dhéantar ach 20-50% a mheitibiliú agus scaoiltear an chuid eile isteach sa chomhshaol, rud a chruthaíonn fadhbanna tromchúiseacha comhshaoil agus sláinte6.
Is féidir le nochtadh do DC ag leibhéil ísle miocrorgánaigh fhótaisintéiseacha uisceacha a mharú, scaipeadh baictéir fhrithmhiocróbacha a bhagairt, agus friotaíocht frithmhiocróbach a mhéadú, mar sin ní mór an t-ábhar salaithe seo a bhaint as fuíolluisce. Is próiseas an-mhall é díghrádú nádúrtha DC in uisce. Ní féidir le próisis fhisiciceimiceacha amhail fótachalú, bith-dhíghrádú agus asaithe díghrádú ach ag tiúchan íseal agus ag rátaí an-íseal7,8. Mar sin féin, is é an modh is eacnamaí, simplí, neamhdhíobhálach don chomhshaol, éasca le láimhseáil agus éifeachtach asaithe9,10.
Is ábhar an-chumhachtach é Nano zero valent iron (nZVI) a fhéadfaidh go leor antaibheathaigh a bhaint as uisce, lena n-áirítear metronidazole, diazepam, ciprofloxacin, cloramphenicol, agus tetracycline. Tá an cumas seo mar gheall ar na hairíonna iontacha atá ag nZVI, amhail ard-imoibríocht, achar dromchla mór, agus go leor suíomhanna ceangailteacha seachtracha11. Mar sin féin, tá seans maith ag nZVI comhiomlánú i meáin uiscí mar gheall ar fhórsaí van der Wells agus airíonna maighnéadacha arda, rud a laghdaíonn a éifeachtúlacht maidir le hábhar salaithe a bhaint de bharr sraitheanna ocsaíde a fhoirmiú a chuireann bac ar imoibríocht nZVI10,12. Is féidir ceirtleán na gcáithníní nZVI a laghdú trína gcuid dromchlaí a mhodhnú le dromchlaghníomhaithe agus le polaiméirí nó trína gcomhcheangal le nana-ábhair eile i bhfoirm comhchodanna, ar cur chuige inmharthana é chun a gcobhsaíocht sa chomhshaol a fheabhsú13,14.
Is nana-ábhar carbóin déthoiseach é graphene comhdhéanta d'adaimh charbóin hibridithe sp2 eagraithe i laitís meala. Tá achar dromchla mór aige, neart meicniúil suntasach, gníomhaíocht leictreatatach den scoth, seoltacht ard teirmeach, soghluaisteacht tapa leictreon, agus ábhar iompróra oiriúnach chun tacú le nanacháithníní neamhorgánacha ar a dhromchla. Is féidir leis an meascán de nanacháithníní miotail agus graphene buntáistí aonair gach ábhair a shárú go mór agus, mar gheall ar a n-airíonna fisiceacha agus ceimiceacha níos fearr, dáileadh optamach nanacháithníní a sholáthar le haghaidh cóireála uisce níos éifeachtaí15.
Is iad sleachta plandaí an rogha is fearr le gníomhairí laghdaithe ceimiceacha díobhálacha a úsáidtear go coitianta i sintéis ocsaíd graphene laghdaithe (rGO) agus nZVI toisc go bhfuil siad ar fáil, saor, aon-chéim, sábháilte don chomhshaol, agus is féidir iad a úsáid mar ghníomhairí laghdaitheora. cosúil le flavonoids agus comhdhúile feanólacha feidhmíonn sé freisin mar chobhsaitheoir. Dá bhrí sin, úsáideadh sliocht duille Atriplex halimus L. mar oibreán deisiúcháin agus dúnta do shintéis na gcomhábhar rGO/nZVI sa staidéar seo. Is tor ilbhliantúil é Atriplex halimus ón teaghlach Amaranthaceae a bhfuil grá aige do nítrigine agus a bhfuil raon leathan geografach aige16.
De réir na litríochta atá ar fáil, baineadh úsáid as Atriplex halimus (A. halimus) den chéad uair chun cumaisc rGO/nZVI a dhéanamh mar mhodh sintéise atá neamhdhíobhálach don chomhshaol. Mar sin, tá ceithre chuid d’aidhm na hoibre seo: (1) fíteasintéis rGO/nZVI agus comhchodanna nZVI tuismitheora ag baint úsáide as sliocht duille uisceach A. halimus, (2) tréithriú comhchodanna fíteasshintéisithe ag baint úsáide as modhanna iolracha chun a ndéantús rathúil a dhearbhú, (3 ) staidéar a dhéanamh ar éifeacht sineirgisteacha rGO agus nZVI maidir le hábhar salaithe orgánacha antaibheathaigh doxycycline a asú agus a bhaint faoi pharaiméadair imoibrithe éagsúla, coinníollacha an phróisis asaithe a bharrfheabhsú, (3) imscrúdú a dhéanamh ar ábhair chomhchodacha i gcóireálacha leanúnacha éagsúla tar éis an timthriall próiseála.
Hidreaclóiríd Doxycycline (DC, MM = 480.90, foirmle cheimiceach C22H24N2O·HCl, 98%), heicseahiodráit clóiríd iarainn (FeCl3.6H2O, 97%), púdar graifíte a ceannaíodh ó Sigma-Aldrich, SAM. Ceannaíodh hiodrocsaíd sóidiam (NaOH, 97%), eatánól (C2H5OH, 99.9%) agus aigéad hidreaclórach (HCl, 37%) ó Merck, SAM. Ceannaíodh NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 agus MgCl2 ó Tianjin Comio Chemical Imoibrí Co., Ltd. Tá ardíonacht anailíseach ag gach imoibrí. Baineadh úsáid as uisce driogtha faoi dhó chun gach tuaslagán uiscí a ullmhú.
Bailíodh eiseamail ionadaíocha A. halimus óna ngnáthóg nádúrtha i nDelta na Níle agus tailte feadh chósta na Meánmhara san Éigipt. Bailíodh ábhar planda i gcomhréir leis na treoirlínte náisiúnta agus idirnáisiúnta is infheidhme17. D'aithin an tOllamh Manal Fawzi eiseamail plandaí de réir Boulos18, agus údaraíonn Roinn na nEolaíochtaí Comhshaoil in Ollscoil Alexandria bailiú speiceas plandaí a ndearnadh staidéar orthu chun críocha eolaíocha. Coinnítear dearbháin shamplacha ag Luibhelann Ollscoil Tanta (TANE), dearbháin uimh. 14 122–14 127, luibhiam poiblí a sholáthraíonn rochtain ar ábhair thaiscthe. Ina theannta sin, chun deannach nó salachar a bhaint, gearr duilleoga an ghléasra i bpíosaí beaga, sruthlaigh 3 huaire le huisce sconna agus driogtha, agus ansin triomaigh ag 50 ° C. Brúiteadh an planda, tumtar 5 g den phúdar mín i 100 ml d’uisce driogtha agus corraigh ag 70°C ar feadh 20 nóiméad chun sliocht a fháil. Rinneadh an t-eastóscadh a fuarthas de Bacillus nicotianae a scagadh trí pháipéar scagtha Whatman agus a stóráil i bhfeadáin ghlana agus aimridithe ag 4°C le haghaidh tuilleadh úsáide.
Mar a léirítear i bhFíor 1, rinneadh an GO ó phúdar graifíte trí mhodh modhnaithe Hummers. Scaipeadh 10 mg de phúdar GO i 50 ml d'uisce dí-ianaithe ar feadh 30 min faoi sonication, agus ansin meascadh 0.9 g de FeCl3 agus 2.9 g de NaAc ar feadh 60 min. Cuireadh 20 ml d'úsc duille atriplex leis an tuaslagán corraigh agus fágadh é ag 80°C ar feadh 8 n-uaire an chloig. Scagadh an fionraí dubh mar thoradh air. Níodh na nana-chomhábhair ullmhaithe le eatánól agus le huisce dé-istillithe agus ansin triomaíodh iad in oigheann bhfolús ag 50°C ar feadh 12 uair an chloig.
Grianghraif scéimreacha agus digiteacha de shintéis glas de choimpléisc rGO/nZVI agus nZVI agus baint antaibheathaigh DC ó uisce éillithe ag baint úsáide as sliocht halimus Atriplex.
Go hachomair, mar a thaispeántar i bhFíor 1, cuireadh 10 ml de thuaslagán clóiríd iarainn ina raibh iain 0.05 M Fe3+ anuas go 20 ml de thuaslagán eastósctha duille searbh ar feadh 60 nóiméad le téamh measartha agus corraigh, agus ansin lártheifneoiríodh an tuaslagán ag 14,000 rpm (Hermle , 15,000 rpm) ar feadh 15 nóiméad chun cáithníní dubha a thabhairt, a nitear ansin 3 huaire le eatánól agus uisce driogtha agus ansin triomaíodh iad in oigheann bhfolús ag 60 ° C. thar oíche.
Ba shaintréith de chomhchodanna rGO/nZVI agus nZVI atá sintéisithe ag plandaí speictreascópacht infheicthe UV (speictreafótaiméadair UV/Vis sraith T70/T80, PG Instruments Ltd, RA) sa raon scanadh 200-800 nm. Chun anailís a dhéanamh ar thopagrafaíocht agus dáileadh méid na gcomhchodanna rGO/nZVI agus nZVI, baineadh úsáid as speictreascópacht TEM (JOEL, JEM-2100F, an tSeapáin, voltas luasghéaraithe 200 kV). Chun meastóireacht a dhéanamh ar na grúpaí feidhme is féidir a bheith páirteach i sleachta plandaí atá freagrach as an bpróiseas aisghabhála agus cobhsaithe, rinneadh speictreascópacht FT-IR (speictriméadar JASCO sa raon 4000-600 cm-1). Ina theannta sin, úsáideadh anailísí féideartha zeta (Zetasizer Nano ZS Malvern) chun staidéar a dhéanamh ar mhuirear dromchla na nana-ábhar sintéiseithe. Le haghaidh tomhais díraonta X-gha ar nana-ábhair púdraithe, baineadh úsáid as diffractometer X-gha (X'PERT PRO, an Ísiltír), ag feidhmiú ag sruth (40 mA), voltas (45 kV) sa raon 2θ ó 20 ° go 80 ° agus radaíocht CuKa1 ( \( \ lambda = \ ) 1.54056 Ao). Bhí an speictriméadar X-ghathaithe scaipthe fuinnimh (EDX) (samhail JEOL JSM-IT100) freagrach as staidéar a dhéanamh ar an gcomhdhéanamh eiliminteach nuair a bhailigh X-ghathanna monacrómatacha Al K-α ó -10 go 1350 eV ar XPS, méid an láthair 400 μm K-ALPHA. (Thermo Fisher Scientific, USA) is é 200 eV fuinneamh tarchurtha an speictrim iomláin agus is é 50 eV an speictream caol. Brúitear an sampla púdar ar shealbhóir samplach, a chuirtear i bhfolússheomra. Baineadh úsáid as an speictream C 1 s mar thagairt ag 284.58 eV chun an fuinneamh ceangailteach a chinneadh.
Rinneadh turgnaimh asaithe chun tástáil a dhéanamh ar éifeachtacht na nana-chomhábhair rGO/nZVI sintéisithe chun doxycycline (DC) a bhaint de thuaslagáin uiscí. Rinneadh turgnaimh asaithe i bhfleascáin 25 ml Erlenmeyer ar luas croith 200 rpm ar fhithis-croithteoir (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) ag 298 K. Trí an tuaslagán stoic DC (1000 ppm) a chaolú le huisce tairisithe. Chun éifeacht an dáileog rGO/nSVI ar an éifeachtúlacht asaithe a mheasúnú, cuireadh nana-chomhábhair de mheáchan difriúil (0.01–0.07 g) le 20 ml de thuaslagán DC. Chun staidéar a dhéanamh ar chinéitic agus ar isotherms asaithe, tumtha 0.05 g den adsorbent i dtuaslagán uiscí CD le tiúchan tosaigh (25-100 mg L-1). Rinneadh staidéar ar éifeacht pH ar bhaint DC ag pH (3-11) agus tiúchan tosaigh 50 mg L-1 ag 25 °C. Coigeartaigh pH an chórais trí mhéid beag de thuaslagán HCl nó NaOH (méadar pH Crison, méadar pH, pH 25) a chur leis. Ina theannta sin, rinneadh imscrúdú ar thionchar teocht an imoibrithe ar thurgnaimh asaithe sa raon 25-55 °C. Rinneadh staidéar ar éifeacht an neart ianach ar an bpróiseas asaithe trí thiúchan éagsúla NaCl (0.01–4 mol L–1) a chur leis ag tiúchan tosaigh DC de 50 mg L–1, pH 3 agus 7), 25°C, agus dáileog adsorbent de 0.05 g. Rinneadh asaithe DC neamh-asaithe a thomhas ag baint úsáide as speictreafótaiméadar dé-bhíoma UV-Vis (sraith T70/T80, PG Instruments Ltd, RA) atá feistithe le cuvettes Grianchloch fad cosáin 1.0 cm ag tonnta uasta (λmax) de 270 agus 350 nm. An céatadán a bhaint antaibheathaigh DC (R%; Eq. 1) agus an méid asaithe DC, qt, Eq. Tomhaiseadh 2 (mg/g) ag baint úsáide as an gcothromóid seo a leanas.
nuair is é % R an cumas a bhaint DC (%), is é Co an tiúchan DC tosaigh ag am 0, agus is é C an tiúchan DC ag am t, faoi seach (mg L-1).
i gcás inarb é qe an méid DC asaithe in aghaidh aonad mais an asaithe (mg g-1), is iad Co agus Ce na tiúchain ag am náid agus ag cothromaíocht, faoi seach (mg l-1), is é V an toirt tuaslagáin (l). Is é , agus m an mais-imoibrí asaithe (g).
Taispeánann íomhánna SEM (Fíor 2A-C) deilbhíocht lamellar an chomhdhéanta rGO/nZVI le nanacháithníní iarainn sféarúla scaipthe go haonfhoirmeach ar a dhromchla, rud a léiríonn ceangal rathúil NPanna nZVI leis an dromchla rGO. Ina theannta sin, tá roinnt wrinkles sa duilleog rGO, ag deimhniú go gcuirfí deireadh le grúpaí ina bhfuil ocsaigine ag an am céanna le hathchóiriú A. halimus GO. Feidhmíonn na wrinkles móra seo mar shuíomhanna chun NPanna iarainn a luchtú go gníomhach. Léirigh íomhánna nZVI (Fíor 2D-F) go raibh na NPanna iarainn sféarúla an-scaipthe agus nach raibh siad comhiomlán, atá mar gheall ar nádúr brataithe na gcomhpháirteanna luibheolaíocha den sliocht plandaí. Bhí méid na gcáithníní éagsúil laistigh de 15–26 nm. Mar sin féin, tá moirfeolaíocht mesoporous ag roinnt réigiún le struchtúr bulges agus cuas, ar féidir leo cumas asaithe ard-éifeachtach nZVI a sholáthar, toisc gur féidir leo cur leis an bhféidearthacht móilíní DC a ghabháil ar dhromchla nZVI. Nuair a úsáideadh sliocht Rosa Damascus do shintéisiú nZVI, bhí na NPanna a fuarthas neamh-aonchineálach, le folús agus cruthanna éagsúla, rud a laghdaigh a n-éifeachtúlacht i asaithe Cr(VI) agus mhéadaigh an t-am imoibrithe 23 . Tá na torthaí comhsheasmhach le nZVI sintéiseithe ó dhuilleoga darach agus mulch, arb iad nanacháithníní sféarúla den chuid is mó le méideanna nanaiméadar éagsúla gan ceirtleán soiléir.
Íomhánna SEM de chomhchodanna rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) agus patrúin EDX de chomhchodanna nZVI/rGO (G) agus nZVI (H).
Rinneadh staidéar ar chomhdhéanamh eiliminteach na gcomhchodanna rGO/nZVI agus nZVI plandaí-sintéise ag baint úsáide as EDX (Fíor 2 G, H). Léiríonn staidéir go bhfuil nZVI comhdhéanta de charbón (38.29% de réir maise), ocsaigin (47.41% de réir maise) agus iarann (11.84% de réir maise), ach tá gnéithe eile cosúil le fosfar24 i láthair freisin, ar féidir iad a fháil ó eastóscáin plandaí. Ina theannta sin, tá an céatadán ard de charbóin agus ocsaigine mar gheall ar láithreacht fíteiceimiceach ó eastóscáin plandaí i samplaí nZVI faoin dromchla. Tá na heilimintí seo scaipthe go cothrom ar rGO ach i gcóimheasa éagsúla: C (39.16 wt %), O (46.98 wt %) agus Fe (10.99 wt %), EDX rGO/nZVI léiríonn freisin láithreacht gnéithe eile cosúil le S, a Is féidir a bheith bainteach le sleachta plandaí, a úsáidtear. Tá an cóimheas reatha C:O agus an t-ábhar iarainn sa chomhchodach rGO/nZVI ag baint úsáide as A. halimus i bhfad níos fearr ná an sliocht duille eucalyptus a úsáid, toisc go bhfuil sé mar thréith ag comhdhéanamh C (23.44 wt.%), O (68.29 wt.%) agus Fe (8.27 wt.%). wt %) 25. Thuairiscigh Nataša et al., 2022 comhdhéanamh eiliminteach comhchosúil de nZVI arna shintéisiú ó dhuilleoga darach agus mulch agus dheimhnigh gurb iad grúpaí polyphenol agus móilíní eile atá sa sliocht duille atá freagrach as an bpróiseas laghdaithe.
Bhí moirfeolaíocht nZVI sintéiseithe i bplandaí (Fíor S2A, B) sféarúil agus go páirteach neamhrialta, le meánmhéid na gcáithníní de 23.09 ± 3.54 nm, áfach, breathnaíodh comhiomláin slabhra mar gheall ar fhórsaí van der Waals agus ferromaignetism. Tá an cruth cáithníní gráinneach agus sféarúil seo den chuid is mó ag teacht go maith le torthaí an SEM. Fuarthas breathnóireacht den chineál céanna ag Abdelfatah et al. in 2021 nuair a úsáideadh sliocht duille pónaire castor i sintéis nZVI11. Tá cruth sféarúil ag NPanna sliocht duille Ruelas tuberosa a úsáidtear mar ghníomhaire laghdaithe i nZVI freisin le trastomhas 20 go 40 nm26.
Thaispeáin íomhánna ilchodacha TEM hibrideach rGO/nZVI (Fíor. S2C-D) gur eitleán basal é rGO le fillteacha imeallacha agus roic ag soláthar suímh lódála iolracha do NPanna nZVI; Deimhníonn an mhoirfeolaíocht lamellar seo freisin monarú rathúil rGO. Ina theannta sin, tá cruth sféarúil ag nZVI NPanna le méideanna na gcáithníní ó 5.32 go 27 nm agus tá siad leabaithe sa chiseal rGO le scaipeadh beagnach aonfhoirmeach. Baineadh úsáid as sliocht duille Eucalyptus chun Fe NPs/rGO a shintéisiú; Dhearbhaigh torthaí TEM freisin gur fheabhsaigh wrinkles sa chiseal rGO scaipeadh Fe NPanna níos mó ná Fe NPanna íon agus mhéadaigh siad imoibríocht na gcomhchodacha. Fuarthas torthaí cosúla ag Bagheri et al. 28 nuair a rinneadh an ilchodach ag baint úsáide as teicnící ultrasonaic le meánmhéid nanacháithníní iarainn de thart ar 17.70 nm.
Léirítear speictream FTIR de chomhábhair A. halimus, nZVI, GO, rGO, agus rGO/nZVI i bhFíoracha. 3A. Is cosúil go bhfuil láithreacht grúpaí feidhmiúla dromchla i duilleoga A. halimus ag 3336 cm-1, a fhreagraíonn do polyphenols, agus 1244 cm-1, a fhreagraíonn do ghrúpaí carbóinile a tháirgtear ag an próitéin. Tugadh faoi deara freisin grúpaí eile cosúil le alcáin ag 2918 cm-1, ailcéiní ag 1647 cm-1 agus síntí CO-O-CO ag 1030 cm-1, rud a thugann le tuiscint go bhfuil comhpháirteanna plandaí ann a fheidhmíonn mar ghníomhairí séalaithe agus atá freagrach as aisghabháil. ó Fe2+ go Fe0 agus GO go rGO29. Go ginearálta, léiríonn na speictrim nZVI na buaiceanna ionsúcháin céanna le siúcraí searbh, ach le suíomh beagán aistrithe. Feictear banda dian ag 3244 cm-1 a bhaineann le tonnchrith sínte OH (feanóil), comhfhreagraíonn buaic ag 1615 do C=C, agus tagann bandaí ag 1546 agus 1011 cm-1 chun cinn mar gheall ar shíneadh C=O (polaifeinil agus flavonoids) , Breathnaíodh freisin grúpaí CN de aimín aramatacha agus amines alafatacha ag 1310 cm-1 agus 1190 cm-1, faoi seach13. Léiríonn an speictream FTIR de GO láithreacht go leor grúpaí ard-déine ina bhfuil ocsaigine, lena n-áirítear an banna síneadh alcocsa (CO) ag 1041 cm-1, an banna síneadh eapocsa (CO) ag 1291 cm-1, stráice C = O. bhí banna de chreathadh síneadh C=C ag 1619 cm-1, banda ag 1708 cm-1 agus banna leathan de chreathadh síneadh grúpa OH ag 3384 cm-1 le feiceáil, rud atá deimhnithe ag modh feabhsaithe Hummers, a ocsaídíonn go rathúil an próiseas grafite. Agus comhchodanna rGO agus rGO/nZVI á gcur i gcomparáid le speictream GO, laghdaítear go suntasach déine roinnt grúpaí ina bhfuil ocsaigine, mar shampla OH ag 3270 cm-1, agus tá cinn eile, mar C=O ag 1729 cm-1, go hiomlán laghdaithe. laghdaithe. imithe, rud a léiríonn gur éirigh le sliocht A. halimus feidhmghrúpaí ina bhfuil ocsaigine a bhaint in GO. Breathnaítear buaicphointí géara nua rGO ag teannas C=C timpeall 1560 agus 1405 cm-1, rud a dhearbhaíonn laghdú GO go rGO. Breathnaíodh éagsúlachtaí ó 1043 go 1015 cm-1 agus ó 982 go 918 cm-1, b'fhéidir mar gheall ar áireamh ábhar plandaí31,32. Thug Weng et al., 2018 faoi deara freisin maolú suntasach ar ghrúpaí feidhme ocsaiginithe i GO, rud a dhearbhaigh foirmiú rathúil rGO trí bhithlaghdú, ós rud é gur léirigh sleachta duille eucalyptus, a úsáideadh chun comhdhúile ocsaíd graphene iarainn laghdaithe a shintéisiú, speictream FTIR de chomhpháirt plandaí níos dlúithe. grúpaí feidhmiúla. 33 .
A. Speictream FTIR de ghailliam, nZVI, rGO, GO, rGO/nZVI ilchodach (A). Comhchodanna Roentgenogrammy rGO, GO, nZVI agus rGO/nZVI (B).
Deimhníodh foirmiú cumaisc rGO/nZVI agus nZVI den chuid is mó ag patrúin díraonta X-gha ( Fíor. 3 B). Breathnaíodh buaic ard-déine Fe0 ag 2Ɵ 44.5°, a fhreagraíonn don innéacs (110) (JCPDS uimh. 06-0696)11. Cuirtear buaic eile ag 35.1° den eitleán (311) i leith maighnéadite Fe3O4, d’fhéadfadh baint a bheith ag 63.2° le hinnéacs Miller an eitleáin (440) mar gheall ar láithreacht ϒ-FeOOH (JCPDS uimh. 17-0536)34. Léiríonn patrún X-ghathaithe GO buaic ghéar ag 2Ɵ 10.3° agus buaic eile ag 21.1°, rud a thugann le fios go bhfuil an graifít imithe i léig go hiomlán agus ag cur béime ar láithreacht grúpaí ina bhfuil ocsaigine ar dhromchla GO35. Thaifead patrúin ilchodacha rGO agus rGO/nZVI imeacht na mbuaicphointí sainiúla GO agus foirmiú buaiceanna leathana rGO ag 2Ɵ 22.17 agus 24.7° do chomhchodanna rGO agus rGO/nZVI, faoi seach, rud a dheimhnigh aisghabháil rathúil GO ag sleachta plandaí. Mar sin féin, sa phatrún ilchodach rGO/nZVI, breathnaíodh buaiceanna breise a bhaineann leis an eitleán laitíse de Fe0 (110) agus bcc Fe0 (200) ag 44.9\(^\circ\) agus 65.22\(^\circ\), faoi seach .
Is é an poitéinseal zeta an poitéinseal idir ciseal ianach atá ceangailte de dhromchla cáithnín agus tuaslagán uiscí a chinneann airíonna leictreastatacha ábhair agus a thomhaiseann a chobhsaíocht37. Léirigh anailís fhéideartha Zeta ar chomhchodanna nZVI, GO, agus rGO/nZVI sintéisithe plandaí a gcobhsaíocht mar gheall ar láithreacht luchtanna diúltacha de -20.8, -22, agus -27.4 mV, faoi seach, ar a ndromchla, mar a thaispeántar i bhFíor S1A- c. . Tá torthaí den sórt sin comhsheasmhach le tuarascálacha éagsúla a luann go léiríonn réitigh ina bhfuil cáithníní le luachanna féideartha zeta níos lú ná -25 mV go ginearálta ardleibhéal cobhsaíochta mar gheall ar éanadh leictreastatach idir na cáithníní seo. Ligeann an meascán de rGO agus nZVI don ilchodach muirir níos diúltaí a fháil agus mar sin tá cobhsaíocht níos airde aige ná mar a bhíonn GO nó nZVI amháin. Mar sin, cruthófar comhchodacha cobhsaí rGO/nZVI39 mar thoradh ar fheiniméan an éaraithe leictreastatach. Ceadaíonn dromchla diúltach GO é a scaipeadh go cothrom i meán uiscí gan ceirtleán, rud a chruthaíonn coinníollacha fabhracha le haghaidh idirghníomhú le nZVI. D’fhéadfadh baint a bheith ag an lucht diúltach le láithreacht grúpaí feidhme éagsúla sa sliocht melón searbh, rud a dhearbhaíonn freisin an t-idirghníomhú idir GO agus réamhtheachtaithe iarainn agus an t-eastósc planda chun rGO agus nZVI a fhoirmiú, faoi seach, agus an coimpléasc rGO/nZVI. Is féidir leis na comhdhúile plandaí seo feidhmiú mar oibreáin uasteorannaithe freisin, toisc go gcuireann siad cosc ar chomhiomlánú na nanacháithníní dá bharr agus mar sin méadaíonn siad a gcobhsaíocht40.
Socraíodh comhdhéanamh eiliminteach agus stáit valence na gcomhchodanna nZVI agus rGO/nZVI ag XPS (Fíor 4). Léirigh an staidéar XPS foriomlán go bhfuil an rGO / nZVI ilchodach comhdhéanta den chuid is mó de na heilimintí C, O, agus Fe, ag teacht leis an léarscáiliú EDS (Fig. 4 F-H). Tá trí bhuaic sa speictream C1 ag 284.59 eV, 286.21 eV agus 288.21 eV a sheasann do CC, CO agus C=O, faoi seach. Roinneadh an speictream O1s ina thrí bhuaic, lena n-áirítear 531.17 eV, 532.97 eV, agus 535.45 eV, a sannadh do na grúpaí O = CO, CO, agus NO, faoi seach. Mar sin féin, tagraíonn na buaiceanna ag 710.43, 714.57 agus 724.79 eV do Fe 2p3/2, Fe+3 agus Fe p1/2, faoi seach. Léirigh an speictream XPS de nZVI (Fíor 4C-E) buaiceanna do na heilimintí C, O, agus Fe. Deimhníonn buaiceanna ag 284.77, 286.25, agus 287.62 eV láithreacht cóimhiotail iarainn-charbóin, mar a thagraíonn siad do CC, C-OH, agus CO, faoi seach. Bhí an speictream O1 ag freagairt do thrí bhuaic C–O/carbónáit iarainn (531.19 eV), radacach hiodrocsaile (532.4 eV) agus O–C=O (533.47 eV). Cuirtear an buaic ag 719.6 i leith Fe0, agus léiríonn FeOOH buaiceanna ag 717.3 agus 723.7 eV, ina theannta sin, léiríonn an buaic ag 725.8 eV láithreacht Fe2O342.43.
Staidéir XPS ar chomhchodanna nZVI agus rGO/nZVI, faoi seach (A, B). Spectra iomlán de nZVI C1s (C), Fe2p (D), agus O1s (E) agus rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) ilchodach.
Léiríonn an isotherm asaithe/dí-asaithe N2 (Fíor 5A, B) go mbaineann na comhchodanna nZVI agus rGO/nZVI le cineál II. Ina theannta sin, mhéadaigh an t-achar dromchla sonrach (SBET) de nZVI ó 47.4549 go 152.52 m2/g tar éis dalladh le rGO. Is féidir an toradh seo a mhíniú trí laghdú ar airíonna maighnéadacha nZVI tar éis dalladh rGO, rud a fhágann go laghdaítear comhiomlánú na gcáithníní agus a mhéadaíonn achar dromchla na gcomhchodanna. Ina theannta sin, mar a thaispeántar i bhFíor 5C, tá an toirt pore (8.94 nm) den chomhchodach rGO/nZVI níos airde ná an méid a bhí sa bhunaidh nZVI (2.873 nm). Tá an toradh seo i gcomhaontú le El-Monaem et al. 45 .
Chun an cumas asaithe a mheas chun DC a bhaint idir na comhdhúile rGO/nZVI agus an nZVI bunaidh ag brath ar an méadú ar an tiúchan tosaigh, rinneadh comparáid trí dháileog leanúnach de gach asaithe (0.05 g) a chur le DC ag comhchruinnithe tosaigh éagsúla. Réiteach imscrúdaithe [25]. –100 mg l–1] ag 25°C. Léirigh na torthaí go raibh éifeachtúlacht bainte (94.6%) an chomhdhéanta rGO/nZVI níos airde ná an nZVI bunaidh (90%) ag tiúchan níos ísle (25 mg L-1). Mar sin féin, nuair a méadaíodh an tiúchan tosaigh go 100 mg L-1, thit éifeachtacht bhaint rGO/nZVI agus nZVI tuismitheora go 70% agus 65%, faoi seach (Fíor 6A), rud a d’fhéadfadh a bheith mar gheall ar níos lú suíomhanna gníomhacha agus díghrádú. cáithníní nZVI. Os a choinne sin, léirigh rGO/nZVI éifeachtacht níos airde maidir le baint DC, rud a d’fhéadfadh a bheith mar gheall ar éifeacht sineirgisteacha idir rGO agus nZVI, ina bhfuil suíomhanna cobhsaí gníomhacha atá ar fáil le haghaidh asaithe i bhfad níos airde, agus i gcás rGO/nZVI, níos mó. Is féidir DC a adsorbed ná nZVI slán. Ina theannta sin, i bhfíor. Léiríonn 6B gur mhéadaigh cumas asaithe na gcomhchodanna rGO/nZVI agus nZVI ó 9.4 mg/g go 30 mg/g agus 9 mg/g, faoi seach, le méadú ar an tiúchan tosaigh ó 25–100 mg/L. -1.1 go 28.73 mg g-1. Dá bhrí sin, bhí an ráta a bhaint DC comhghaolú diúltach leis an tiúchan DC tosaigh, a bhí mar gheall ar an líon teoranta na n-ionad imoibrithe tacaithe ag gach adsorbent le haghaidh asaithe agus a bhaint DC i réiteach. Mar sin, is féidir teacht ar an gconclúid ó na torthaí seo go bhfuil éifeachtúlacht asaithe agus laghdaithe níos airde ag na comhchodanna rGO/nZVI, agus is féidir rGO i gcomhdhéanamh rGO/nZVI a úsáid mar adsorbent agus mar ábhar iompróra.
Ba é an éifeachtúlacht bainte agus cumas asaithe DC don ilchodach rGO/nZVI agus nZVI ná (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, dáileog = 0.05 g], pH. maidir le cumas asaithe agus éifeachtúlacht bainte DC ar chomhchodanna rGO/nZVI (C) [Co = 50 mg L–1, pH = 3–11, T = 25°C, dáileog = 0.05 g].
Is fachtóir ríthábhachtach é an réiteach pH maidir le staidéar a dhéanamh ar phróisis asaithe, ós rud é go gcuireann sé isteach ar an méid ianúcháin, speciation, agus ianaithe an adsorbent. Rinneadh an turgnamh ag 25 ° C le dáileog tairiseach adsorbent (0.05 g) agus tiúchan tosaigh de 50 mg L-1 sa raon pH (3-11). De réir léirmheas litríochta46, is móilín amfaphilic é DC le roinnt grúpaí feidhme ianaithe (feinóil, aimínghrúpaí, alcóil) ag leibhéil pH éagsúla. Mar thoradh air sin, féadfaidh feidhmeanna éagsúla DC agus na struchtúir ghaolmhara ar dhromchla an chomhchodach rGO/nZVI idirghníomhú go leictreastatach agus d’fhéadfadh sé a bheith ann mar chaidiúin, zwitterions, agus anions, tá an móilín DC ann mar cationic (DCH3+) ag pH < 3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 agus anionic (DCH− nó DC2−) ag PH 7.7. Mar thoradh air sin, féadfaidh feidhmeanna éagsúla DC agus na struchtúir ghaolmhara ar dhromchla an chomhchodach rGO/nZVI idirghníomhú go leictreastatach agus d’fhéadfadh sé a bheith ann mar chaidiúin, zwitterions, agus anions, tá an móilín DC ann mar cationic (DCH3+) ag pH < 3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 agus anionic (DCH- nó DC2-) ag PH 7.7. В результате различные функции ДК agus связанных ними структур на поверхности композитавита ь электростатически и могут существовать виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, молекула ДК сукий рН < 3,3, цвиттер- ионный (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 и анионный (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Mar thoradh air sin, is féidir le feidhmeanna éagsúla DC agus struchtúir ghaolmhara ar dhromchla an chomhchodach rGO/nZVI idirghníomhú go leictreastatach agus is féidir leo a bheith ann i bhfoirm caitiúcháin, zwitterions, agus anions; tá an móilín DC ann mar chaidiú (DCH3+) ag pH < 3.3; ianach (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 agus anionic (DCH- nó DC2-) ag pH 7.7.因此, DC 的各种功能和rGO/nZVI 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相相关结构可能会发生静电相互在子、两性离子和阴离子的形式存在, DC 分子在pH < 3.3 时以阳离子(DCH3+) 的形式存在，两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7.7。因此, dc 的种功能和和和和和复合材料表面的相关结构可能会和和可能 以 阳离子两性和阴离子形式，, dc 分子 在 pH <3.3 时 阳离子阳离馳子阳离馳子在子 (dch3+) 形式存在，两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7.7。 Следовательно, различные функции дк р р д д екие заимодействия иществовать в виде к с с с с в в р 3,3. Dá bhrí sin, is féidir le feidhmeanna éagsúla DC agus struchtúir ghaolmhara ar dhromchla an chomhchodach rGO/nZVI dul i mbun idirghníomhaíochtaí leictreastatacha agus a bheith ann i bhfoirm caitíní, zwitterions, agus anions, agus tá móilíní DC cationic (DCH3+) ag pH < 3.3. Он существует в виде цвиттер-иона (DCH20) при 3,3 < pH < 7,7 agus аниона (DCH- nó DC2-) при pH 7,7. Tá sé ann mar zwitterion (DCH20) ag 3.3 < pH < 7.7 agus anion (DCH- nó DC2-) ag pH 7.7.Le méadú ar pH ó 3 go 7, mhéadaigh cumas asaithe agus éifeachtúlacht bhaint DC ó 11.2 mg/g (56%) go 17 mg/g (85%) (Fíor 6C). Mar sin féin, de réir mar a mhéadaigh an pH go 9 agus 11, tháinig laghdú beag ar an gcumas asaithe agus ar an éifeachtúlacht bhaint, ó 10.6 mg/g (53%) go 6 mg/g (30%), faoi seach. Le méadú ar pH ó 3 go 7, bhí DCanna ann go príomha i bhfoirm zwitterions, rud a d'fhág go raibh siad beagnach neamh-leictreastatach a mhealladh nó a repulsed le comhdhúile rGO/nZVI, go príomha trí idirghníomhú leictreastatach. De réir mar a mhéadaigh an pH os cionn 8.2, muirearaíodh dromchla an adsorbent go diúltach, dá bhrí sin laghdaigh agus laghdaigh an cumas asaithe mar gheall ar an éaradh leictreastatach idir an doxycycline a ghearrtar go diúltach agus dromchla an adsorbent. Tugann an treocht seo le fios go bhfuil asaithe DC ar chomhchodanna rGO/nZVI ag brath go mór ar pH, agus léiríonn na torthaí freisin go bhfuil cumaisc rGO/nZVI oiriúnach mar asaithe faoi choinníollacha aigéadacha agus neodracha.
Rinneadh éifeacht na teochta ar asaithe tuaslagán uiscí DC ag (25-55 ° C). Léiríonn Fíor 7A éifeacht an mhéadaithe teochta ar éifeachtúlacht bhaint antaibheathaigh DC ar rGO/nZVI, is léir gur mhéadaigh an cumas bainte agus cumas asaithe ó 83.44% agus 13.9 mg/g go 47% agus 7.83 mg/g. , faoi seach. D’fhéadfadh an laghdú suntasach seo a bheith mar gheall ar mhéadú ar fhuinneamh teirmeach na n-ian DC, as a dtagann dí-ionsú47.
Éifeacht Teochta ar Éifeachtúlacht Bainte agus Cumas Asaithe CD ar Chomhchodanna rGO/nZVI (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, Dáileog = 0.05 g], Dáileog asaithe ar Éifeachtúlacht Baint agus Éifeachtúlacht an CD Tiúchan tosaigh ar acmhainn asaithe agus éifeachtúlacht bhaint DC ar an gcomhchodach rGO/nSVI (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25°C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, dáileog = 0.05 g].
Léirítear i bhFíor an éifeacht a bhaineann le dáileog an adsorbent ilchodach rGO/nZVI a mhéadú ó 0.01 g go 0.07 g ar éifeachtacht bhaint agus cumas asaithe. 7B. Mar thoradh ar mhéadú ar dáileog an adsorbent tháinig laghdú ar an gcumas asaithe ó 33.43 mg / g go 6.74 mg / g. Mar sin féin, le méadú ar an dáileog adsorbent ó 0.01 g go 0.07 g, méadaíonn an éifeachtúlacht bhaint ó 66.8% go 96%, a d'fhéadfadh, dá réir sin, a bheith bainteach le méadú ar líon na n-ionad gníomhach ar an dromchla nana-chomhchodach.
Rinneadh staidéar ar éifeacht an chomhchruinnithe tosaigh ar chumas asaithe agus éifeachtúlacht bhaint [25-100 mg L-1, 25 ° C, pH 7, dáileog 0.05 g]. Nuair a méadaíodh an tiúchan tosaigh ó 25 mg L-1 go 100 mg L-1, tháinig laghdú ar an gcéatadán a bhaint as an ilchodach rGO/nZVI ó 94.6% go 65% (Fíor 7C), is dócha mar gheall ar an easpa gníomhacha atá ag teastáil. láithreáin. . Adsorbs tiúchan mór DC49. Ar an láimh eile, de réir mar a mhéadaigh an tiúchan tosaigh, mhéadaigh an cumas asaithe freisin ó 9.4 mg/g go 30 mg/g go dtí gur baineadh amach cothromaíocht (Fíor 7D). Tá an t-imoibriú dosheachanta seo mar gheall ar mhéadú ar fhórsa tiomána le tiúchan DC tosaigh níos mó ná an fhriotaíocht aistrithe mais ian DC chun dromchla 50 an ilchodach rGO/nZVI a bhaint amach.
Tá sé mar aidhm ag am teagmhála agus staidéir chinéiteach am cothromaíochta an asaithe a thuiscint. Ar dtús, b'ionann an méid DC a adsorbed le linn na chéad 40 nóiméad den am teagmhála agus thart ar leath den mhéid iomlán a adsoraíodh thar an am ar fad (100 nóiméad). Cé go imbhuaileann na móilíní DC i dtuaslagán rud a fhágann go n-aistríonn siad go tapa chuig dromchla an chomhchodach rGO/nZVI, rud a fhágann asaithe suntasach. Tar éis 40 min, mhéadaigh asaithe DC de réir a chéile agus go mall go dtí go sroicheadh cothromaíocht tar éis 60 min (Fíor 7D). Ós rud é go bhfuil méid réasúnta asaithe laistigh den chéad 40 nóiméad, beidh níos lú imbhuailtí ann le móilíní DC agus beidh níos lú suíomhanna gníomhacha ar fáil do mhóilíní neamh-asaithe. Mar sin, is féidir an ráta asaithe a laghdú51.
Chun cinéitic asaithe a thuiscint níos fearr, baineadh úsáid as samhlacha cinéiteacha den chéad ordú pseudo (Fíor 8A), pseudo second order (Fíor 8B), agus Elovich (Fíor 8C). Ó na paraiméadair a fhaightear ó na staidéir chinéiteach (Tábla S1), bíonn sé soiléir gurb é an tsamhail pseudosecond an tsamhail is fearr chun cur síos a dhéanamh ar chinéitic asaithe, áit a bhfuil an luach R2 socraithe níos airde ná sa dá mhúnla eile. Tá cosúlacht ann freisin idir na hacmhainní asaithe ríofa (qe, cal). Is fianaise bhreise iad an pseudo-dara ord agus na luachanna turgnamhacha (qe, exp.) go bhfuil an pseudo-dara ord ina samhail níos fearr ná samhlacha eile. Mar a thaispeántar i dTábla 1, deimhníonn luachanna α (ráta asaithe tosaigh) agus β (tairiseach dí-asú) go bhfuil an ráta asaithe níos airde ná an ráta asaithe, rud a léiríonn go bhfuil claonadh ag DC a asú go héifeachtach ar an gcomhchodach rGO/nZVI52. .
Ceapacha cinéiteach asaithe líneach den dara ord pseudo (A), pseudo-den chéad ord (B) agus Elovich (C) [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, dáileog = 0.05 g ].
Cuidíonn staidéir ar isotherms asaithe chun acmhainn asaithe an asaithe (Comhchodach RGO/nRVI) a chinneadh ag tiúchana asaithe éagsúla (DC) agus ag teochtaí córais. Ríomhadh an acmhainn asaithe uasta ag baint úsáide as an isotherm Langmuir, a léirigh go raibh an asaithe aonchineálach agus a chuimsigh foirmiú monashraith asaithe ar dhromchla an asaithe gan idirghníomhú eatarthu53. Dhá mhúnla isotherm eile a úsáidtear go forleathan ná samhlacha Freundlich agus Temkin. Cé nach n-úsáidtear an tsamhail Freundlich chun an acmhainn asaithe a ríomh, cuidíonn sé le tuiscint a fháil ar an bpróiseas asaithe ilchineálach agus go bhfuil fuinneamh éagsúil ag folúntais ar an asaithe, agus cuidíonn múnla Temkin le hairíonna fisiceacha agus ceimiceacha asaithe54 a thuiscint.
Taispeánann Fíoracha 9A-C ceapacha líne de shamhlacha Langmuir, Freindlich, agus Temkin, faoi seach. Léiríonn na luachanna R2 a ríomhtar ó cheapacha líne Freundlich (Fíor 9A) agus Langmuir (Fíor 9B) agus a chuirtear i láthair i dTábla 2 go leanann asaithe DC ar an gcomhchodach rGO/nZVI an isotherm Freundlich (0.996) agus Langmuir (0.988). samhlacha agus Temkin (0.985). Ba é an acmhainn asaithe uasta (qmax), arna ríomh ag baint úsáide as samhail isotherm Langmuir, ná 31.61 mg g-1. Ina theannta sin, tá luach ríofa an fhachtóra deighilte gan toise (RL) idir 0 agus 1 (0.097), rud a léiríonn próiseas fabhrach asaithe. Seachas sin, léiríonn tairiseach ríofa Freundlich (n = 2.756) tosaíocht don phróiseas ionsúcháin seo. De réir mhúnla líneach an isotherm Temkin (Fíor 9C), is próiseas asaithe fisiceach é DC asaithe ar an gcomhchodach rGO/nZVI, ós rud é gurb é b ˂ ˂ 82 kJ mol-1 (0.408)55. Cé go ndéantar asaithe fisiceach a idirghabháil de ghnáth ag fórsaí lag van der Waals, éilíonn asaithe sruth díreach ar chomhchodanna rGO/nZVI fuinneamh asaithe íseal [56, 57].
Isotherms asaithe líneacha Freundlich (A), Langmuir (B), agus Temkin (C) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, dáileog = 0.05 g]. Breac den chothromóid van't Hoff don asaithe DC ag comhchodanna rGO/nZVI (D) [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C agus dáileog = 0.05 g].
Chun éifeacht an athraithe teochta imoibrithe a mheas ar bhaint DC ó chomhchodanna rGO/nZVI, ríomhadh paraiméadair teirmidinimice amhail athrú eantrópachta (ΔS), athrú eantalpachta (ΔH), agus athrú saorfhuinnimh (ΔG) ó chothromóidí. 3 agus 458.
áit a bhfuil \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – tairiseach cothromaíochta teirmidinimice, Ce agus CAe – rGO i dtuaslagán, faoi seach /nZVI tiúchan DC ag cothromaíocht dromchla. Is iad R agus RT an tairiseach gáis agus an teocht asaithe, faoi seach. Trí ln Ke a bhreacadh in aghaidh 1/T tugtar líne dhíreach (Fíor 9D) ónar féidir ∆S agus ∆H a aimsiú.
Léiríonn luach diúltach ΔH go bhfuil an próiseas eisiteirmeach. Ar an láimh eile, tá an luach ΔH laistigh den phróiseas asaithe fisiciúil. Léiríonn luachanna diúltacha ΔG i dTábla 3 go bhfuil asaithe indéanta agus spontáineach. Léiríonn luachanna diúltacha ΔS ordú ard de mhóilíní adsorbent ag an gcomhéadan leachtach (Tábla 3).
Déanann Tábla 4 comparáid idir comhchodach rGO/nZVI agus asaithe eile a tuairiscíodh i staidéir roimhe seo. Is léir go bhfuil cumas asaithe ard ag an gcomhchodach VGO/nCVI agus go bhféadfadh sé a bheith ina ábhar gealltanais chun antaibheathaigh DC a bhaint as uisce. Ina theannta sin, is próiseas tapa é asaithe comhchodanna rGO / nZVI le ham cothromaíochta 60 nóiméad. Is féidir airíonna asaithe den scoth na gcomhchodanna rGO/nZVI a mhíniú trí éifeacht sineirgisteacha rGO agus nZVI.
Léiríonn Fíoracha 10A, B an mheicníocht réasúnach chun antaibheathaigh DC a bhaint ag na coimpléisc rGO/nZVI agus nZVI. De réir thorthaí na dturgnaimh ar éifeacht pH ar éifeachtúlacht asaithe DC, le méadú ar pH ó 3 go 7, ní raibh asaithe DC ar an gcomhchodach rGO / nZVI á rialú ag idirghníomhaíochtaí leictreastatacha, ós rud é gur ghníomhaigh sé mar zwitterion; dá bhrí sin, níor chuir athrú ar an luach pH isteach ar an bpróiseas asaithe. Ina dhiaidh sin, is féidir an mheicníocht asaithe a rialú trí idirghníomhaíochtaí neamhleictreastatacha amhail nascáil hidrigine, éifeachtaí hidreafóbach, agus idirghníomhaíochtaí cruachta π-π idir an ilchodach rGO/nZVI agus DC66. Is eol go maith go bhfuil meicníocht asaithe aramatacha ar dhromchlaí graphene cisealta mínithe ag idirghníomhaíochtaí cruachta π–π mar an príomhfhórsa tiomána. Is ábhar cisealta é an ilchodach cosúil le graphene le huasmhéid ionsú ag 233 nm mar gheall ar an trasdul π-π*. Bunaithe ar láithreacht ceithre fháinne aramatacha i struchtúr móilíneach an adsorbáit DC, rinneamar hipitéisiú go bhfuil meicníocht idirghníomhaíochta cruachta π-π idir an DC aramatach (π-electron acceptor) agus an réigiún saibhir i π-leictreoin isteach. an dromchla RGO. /nZVI cumaisc. Ina theannta sin, mar a thaispeántar i bhfíor. 10B, rinneadh staidéir FTIR chun staidéar a dhéanamh ar idirghníomhaíocht mhóilíneach na gcomhchodanna rGO/nZVI le DC, agus taispeántar speictream FTIR de chomhchodanna rGO/nZVI tar éis asaithe DC i bhFíor 10B. 10b. Breathnaítear buaic nua ag 2111 cm-1, a fhreagraíonn do chreat-chreathadh an naisc C=C, a léiríonn láithreacht na ngrúpaí feidhmiúla orgánacha comhfhreagracha ar dhromchla 67 rGO/nZVI. Aistríonn beanna eile ó 1561 go 1548 cm-1 agus ó 1399 go 1360 cm-1, rud a dhearbhaíonn freisin go bhfuil ról tábhachtach ag idirghníomhaíochtaí π-π in asaithe graphene agus truailleáin orgánacha68,69. Tar éis asaithe DC, laghdaigh déine roinnt grúpaí ina bhfuil ocsaigine, mar shampla OH, go 3270 cm-1, rud a thugann le tuiscint go bhfuil nascáil hidrigine ar cheann de na meicníochtaí asaithe. Mar sin, bunaithe ar na torthaí, tarlaíonn asaithe DC ar an gcomhchodach rGO/nZVI go príomha mar gheall ar idirghníomhaíochtaí cruachta π-π agus bannaí H.
Meicníocht réasúnach asaithe antaibheathaigh DC ag coimpléisc rGO/nZVI agus nZVI (A). Speictream asaithe FTIR de DC ar rGO/nZVI agus nZVI (B).
Mhéadaigh déine na mbandaí ionsúcháin de nZVI ag 3244, 1615, 1546, agus 1011 cm–1 tar éis asaithe DC ar nZVI (Fíor 10B) i gcomparáid le nZVI, ba cheart a bheith bainteach leis an idirghníomhú le grúpaí feidhme féideartha an aigéid charbocsailigh O grúpaí i DC. Mar sin féin, léiríonn an céatadán níos ísle tarchurtha seo i ngach banda breathnaithe nach bhfuil aon athrú suntasach ar éifeachtúlacht asaithe an adsorbent fíteasintéiseacha (nZVI) i gcomparáid le nZVI roimh an bpróiseas asaithe. De réir roinnt taighde ar bhaint DC le nZVI71, nuair a imoibríonn nZVI le H2O, scaoiltear leictreoin agus ansin úsáidtear H+ chun hidrigin ghníomhach atá thar a bheith in-laghdaithe a tháirgeadh. Ar deireadh, glacann roinnt comhdhúile cationic leictreoin ó hidrigin ghníomhach, agus bíonn -C=N agus -C=C- mar thoradh orthu, a chuirtear i leith scoilteadh an fháinne beinséine.
Am postála: Nov-14-2022